葛衍珍 ，张 军 ，于 欣 ，牛 勇 ，董 拓 ，高 健 ，汤明珍 ，傅 爽
（1.泰安市生态环境保护控制中心，山东 泰安 271000；
2.泰安市生态环境局泰山分局，山东 泰安 271000；
3.泰安市生态环境局开发区分局，山东 泰安 271000；
4.泰安市生态环境局东平分局，山东 泰安 271500；
5.中国环境科学研究院，北京 100012；
6.山东中医药大学智能与信息工程学院，山东 济南 250355）
随着社会经济的发展和建设，我国大气环境污染问题突出。虽然近年来大气环境呈现持续快速改善的态势，但秋冬季重污染天气时有发生。我国大气污染的成因复杂，环境治理工作复杂且难度较大。传统监测技术及手段很难满足空气质量精细化管理的需求[1]。
随着环境传感器技术的发展，空气质量传感器广泛应用于大气环境污染监测中。通过空气质量传感器与走航监测的紧密结合，实现了对城区道路环境污染物的高时空分辨率监测[2]。尤其是颗粒物传感器，其技术相对成熟，被大量应用于学术研究和实践应用项目中[3]。秦孝良等[4]利用出租车载颗粒物传感器分析济南市城市道路环境PM2.5及PM10污染特征，任建宁等[5]利用出租车载颗粒物传感器研究渭南市道路环境颗粒物污染特征，并分析影响因素。了解大气颗粒物的粒径和浓度分布特征是研究大气颗粒物污染的基础，准确描述粒径光谱分布对研究颗粒物的物理和化学性质及其精准溯源具有重要意义。随着空气质量精细化管理及精准溯源要求的提高，颗粒物传感器也进一步发展，从原先的只能监测PM2.5及PM10的质量浓度，到能够监测不同粒径大小的颗粒物及对应的数量浓度。
本研究利用出租车载颗粒物传感器分析泰安市道路环境颗粒物污染分布特征。将走航数据与国家环境空气质量自动监测站进行比对，验证走航数据的可靠性。统计泰安市污染最轻及最重的两个路段的积聚态及粗粒子态浓度占比，分析重污染路段的污染特征。本文以一次重污染过程为例，分析泰安市道路环境粒径谱变化，利用后向轨迹模型分析污染成因。
1.1 传感器及简介
本研究采用的传感器为山东诺方电子科技有限公司的SDS029，采用工业级激光器与感光部件，运用最新一代光散射颗粒物技术，用于测量环境大气中的颗粒物（PM0.3、PM1、PM2.5、PM4、PM10、TSP 等）质量浓度，支持多达31 个粒径通道，可实时监测颗粒物质量浓度和粒径分布。将50 台SDS029 集成于出租车顶灯中，通过出租车运行对泰安市2021 年8—11 月环境质量状况进行实时监测，其中10 月24—26 日期间出现今秋的首次PM2.5污染过程，为进一步探究重污染过程中颗粒物浓度变化和迁移规律提供了有效的数据来源。
1.2 研究方法
HYSPLIT 后向轨迹模型是一种计算和分析大气污染物输送、扩散轨迹的专业模型。目前后向轨迹聚类分析、潜在源贡献分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）是研究污染物跨区域传输以及识别潜在源区最常用的方法[6-7]。模型设置气象轨迹向前推进48 h，探究在1000 m 高度层的气团运动规律。将经过聚类分析得出的不同簇气流与颗粒污染物浓度结合在一起，分析不同源地、不同路径的气流对局地空气质量的影响。
本研究为泰安市10 月24—26 日PM10的PSCF分析结果，将PM10浓度阈值设定为100 μg/m3。PSCF值越大说明该网格所代表的区域对目标城市的污染越大。CWT 是通过计算轨迹经过某个网格时污染物质量浓度的平均值来反映不同区域对目标城市的污染程度[8-10]。
2.1 数据质量分析
为了探究设备的可靠性与稳定性，选取2021 年8—11 月国家环境空气质量自动监测站在设备1 km内的PM2.5及PM10数据，与标准站进行相关性分析。结果为PM10的相关性曲线为y=1.072x+4.040，相关系数为R=0.945；
PM2.5的相关性曲线为y=1.033x+2.351，相关系数为R=0.949。泰安主城区道路走航颗粒物与标站的相关性均较好，能够为泰安主城区颗粒物溯源提供有效数据支撑。
2.2 粒度分布模态分析
不同模态的颗粒来源、形成过程及消除过程各不相同。核膜颗粒很不稳定，在大气中扩散很快，容易被其他物质或地面吸附而除去，或凝聚长大成为积聚核膜颗粒。积聚核膜颗粒不易去除，多数为二次颗粒物，80%以上的硫酸盐颗粒属于此模态。粗粒模颗粒主要是自然界和人类活动的一次颗粒物[11]。
核模态的颗粒可以凝聚而转化为积聚模态的颗粒；
但积聚模与粗粒模态之间一般不会互相转化[12]。多数城市大气中颗粒物的分布属双模态，即积聚模和粗粒模[13]。
走航粒径谱仪监测到的粒径分布范围为0.3～100 μm，选取8—9 月泰安主城区污染最重（泰安高速交警西北路段）与污染最轻（环山路常家庄社区路段）两个路段的颗粒物浓度数据，将颗粒物划分为积聚模和粗粒模两个模态。对上述两个路段颗粒物模态的质量浓度统计如表1 所示。
表1 污染最重与污染最轻路段积聚模和粗粒模的质量浓度
由表1 可得，8 月污染最重与污染最轻路段的积聚模态分别占颗粒物总质量浓度的42%和71%，粗粒模态分别占颗粒物总质量浓度的58%和29%；
9月污染最重与污染最轻路段的积聚模态分别占颗粒物总质量浓度的22%和61%，粗粒模态分别占颗粒物总质量浓度的78%和39%。9 月较8 月粗粒模态占颗粒物总质量浓度比值增大，说明8 月颗粒物污染的主要来源是二次颗粒物，9 月颗粒物污染的主要来源是一次颗粒物。污染较重路段的粗粒模态占比高于污染较轻路段，说明污染较重的路段主要受人类活动一次颗粒物影响。
2.3 一次重污染过程分析
重污染天气的形成一般受风速小、湿度大等不利气象条件的影响，污染物容易在区域内累积。2021年10 月24—26 日，泰安市出现了今年入秋以来首次大范围重污染天气，统计泰安主城区日平均值数据，重污染过程中粒径谱变化情况如图1 所示。
由图 1 及表 2 可得，10 月 24—26 日泰安市出现了2021 年进入秋冬季以来首次大范围重污染过程，泰安市全市PM10浓度均值分别为58 μg/m3、201 μg/m3、125 μg/m3，PM2.5浓度分别为 31 μg/m3、133 μg/m3、81 μg/m3，其中 10 月 25 日 PM2.5与PM10的比值最高，为0.66。泰安市主城区10 月25日粒径小于2.5 μm 的颗粒物浓度迅速增加，峰值主要集中在0.68～5 μm 粒径范围内，本次重污染过程是典型的细颗粒物污染。
表2 10 月重污染过程中粒径浓度分布
图1 重污染过程中粒径谱变化情况
2.4 模型分析
为了能够更加直观清晰地看出重污染期间泰安市气团的运动轨迹，采用TrajStat 软件模型对该区域10 月24 日—26 日的气团后向轨迹进行分析。通过泰安市气流后向轨迹聚类分析得出气流以南部方向和东北方向为主。其中以来自山东省枣庄市的南部气流为主，其占比为73.6%，该气团传输距离较短、速度较慢，污染物在传输过程中逐渐累积；
另一股南部气流来自河南省商丘市，途径山东省的菏泽市、济宁市，向北在济南市出现一个回旋到达泰安市，其占比为13.9%；
东北气流途径潍坊市、淄博市到达泰安市，该气团占比12.5%。
分析加权潜在源贡献因子（WPSCF），WPSCF高值区（0.15＜WPSCF＜0.3）主要分布在山东省的菏泽市、济宁市、济南市等地，较低WPSCF 值（0.03＜WPSCF＜0.15）主要分布在山东省南部枣庄和济宁等地，说明本次PM10浓度污染主要来源于短距离的本地传输。
分析重污染过程PM10 加权浓度权重轨迹（WCWT），WCWT 高值区主要集中在山东省南部枣庄、济宁、菏泽等地，说明来自山东省南部地区的轨迹所对应的PM10浓度权重较高，其他区域轨迹权重浓度次之，也有一定贡献。
出租车走航颗粒物传感器数据与标站的相关性较好，能够为泰安主城区颗粒物溯源提供有效数据支撑。经分析，2021 年8 月颗粒物污染的主要来源是二次颗粒物，9 月颗粒物污染的主要来源是一次颗粒物；
污染较重的路段主要受人类活动一次颗粒物影响。泰安市此次重污染过程的主要输送路径以南部气流为主，PM10污染主要来源于短距离的本地传输，集中在山东省南部枣庄市、济宁市、菏泽市等地。
